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論文

Novel $$^{90}$$Sr analysis of environmental samples by ion-laser interaction mass spectrometry

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 坂口 綾*

Analytical Methods, 14(28), p.2732 - 2738, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:45.92(Chemistry, Analytical)

環境放射線学の発展に資するために加速器質量分析装置(AMS)による高感度$$^{90}$$Sr分析法を開発した。AMSの利点は、$$^{90}$$Sr/$$^{88}$$Srの原子比が10$$^{-14}$$の様々な環境試料を簡単な化学分離で分析できることである。本研究では$$^{90}$$Sr濃度が既知の3種類のIAEA試料(コケ土、動物の骨、シリアの土壌:各1g)を分析し、化学分離とAMS測定の妥当性を評価した。$$^{90}$$Srの測定は、優れた同重体分離性能を有するウィーン大学のイオンレーザーインターアクション質量分析装置(ILIAMS)と組み合わせたAMSシステムで実施した。$$^{90}$$SrのAMSにおける$$^{90}$$Zrの同重体干渉は、まず化学分離によって除去された。Sr樹脂と陰イオン交換樹脂を用いた2段階のカラムクロマトグラフィーにおけるZrの分離係数は10$$^{6}$$であった。試料中に残存する$$^{90}$$ZrはILIAMSによって効率的に除去された。この簡単な化学分離で一般的な$$beta$$線検出よりも低い検出限界$$<$$0.1mBqを達成した。$$^{90}$$Sr濃度に関して本研究のAMS測定値とIAEAの公称値が一致したことから、AMSによる新規の高感度$$^{90}$$Sr分析は土壌や骨の高マトリクス試料に対しても信頼できることを示した。

論文

多様な原子燃料の概念と基礎設計,5; 高温ガス炉と溶融塩炉の燃料

植田 祥平; 佐々木 孔英; 有田 裕二*

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 63(8), p.615 - 620, 2021/08

日本原子力学会誌の連載講座「多様な原子燃料の概念と基礎設計」の第5回として「高温ガス炉と溶融塩炉の燃料」の題目で解説を行う。高温ガス炉の燃料である被覆燃料粒子は、高温ガス炉の高温の熱供給や優れた固有の安全性を支える鍵となる技術の一つである。本稿では高温ガス炉燃料の設計,製造技術,照射性能,実用化並びに高度化開発について述べる。一方、溶融塩炉で用いる溶融塩燃料は燃料自体が液体という特殊なものである。安全性や事故時の環境への影響など優れた性能が期待されているが、まだまだ明らかにすべき課題も多い。その現状について概説する。

論文

Absorption of molten fluoride salts in glassy carbon, pyrographite and Hastelloy B

Vacik, J.; 楢本 洋; Cervena, J.*; Hnatowicz, V.*; Peka, I.*; Fink, D.*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.308 - 314, 2001/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:64.73(Materials Science, Multidisciplinary)

グラッシーカーボン,パイロ黒鉛,ハステロイ等の加速器消滅処理システムのターゲット・ブランケット集合体の熔融フッ化物との反応過程を調べた。熱中性誘起イオンビーム解析実験から、$$mu$$m程の深さまで反応していることが明らかになった。最も耐性があるのは、パイロ黒鉛であるとの結論を得た。

論文

Laser site selective excitation of KY$$_{3}$$F$$_{10}$$ doped with samarium

Wells, T. P. R.*; 杉山 僚; Han, T. P. J.*; Gallagher, H. G.*

Journal of Luminescence, 85, p.91 - 102, 1999/00

 被引用回数:31 パーセンタイル:78.19(Optics)

アルゴンガス雰囲気ブリッジマン炉によりサマリウム元素(Sm)を添加したKY$$_{3}$$F$$_{10}$$レーザー結晶を育成したところ、予想に反して無色透明であるはずの結晶が黄色を帯びていた。これを解明するためにサイト選択レーザー分光法を用いて結晶の分光特性を測定した結果、SmはY(イットリア)のサイトに3価だけではなく2価のイオンとして置換されていることが明らかになった。Sm$$^{3+}$$については、46本の遷移レベル(4f)の結晶場解析からSm$$^{3+}$$はC$$_{4v}$$の対称性を持つYと同様の位置に配位することが示された。一方Sm$$^{2+}$$については、156本の遷移レベル(4f$$^{6}$$-4f$$^{5}$$5d)を同定した結果、3つの異なるサイトを占有してYの位置からずれた場所にフッ素イオンの欠損により電荷補償された状態で配位することを指摘した。さらに、Sm$$^{2+}$$の遷移では150K以下の低温領域で、5Dの各レベルを介在したアップコンバージョンが起こることを観測した。

報告書

鋼及びステンレス鋼の反射体節約に関する計算

小宮山 和真*; 奥野 浩

JAERI-Research 94-047, 39 Pages, 1994/12

JAERI-Research-94-047.pdf:0.89MB

はじめに、米国ORNLで実施された4.98wt%濃縮フッ化ウラニル水溶液(ウラン濃度909gU/l)の臨界実験を解析した。溶液は、0.079cm厚のSUS304製円筒容器に入り、その外側を厚さ0~5cmの間で7通りに厚さを変えた鋼で巻いている。解析にはJACSコードシステムを用いた。この実験体系に対する中性子増倍率の計算誤差は約-2.1%$$Delta$$kで、鋼反射体の厚さに依存しないことが分った。次に、鋼反射体を取り除き、その代わりに燃料領域の直径を増やして臨界計算を行い、鋼の反射体節約$$delta$$$$_{ST}$$を求めた。その結果、$$delta$$$$_{ST}$$=0.87T-0.064T$$^{2}$$(T:鋼の厚さ)の関係を得た。そのほか、「臨界安全ハンドブック」の記載データからステンレス鋼SUS304の反射体節約$$delta$$$$_{SS}$$を求めた。4wt%濃縮UO$$_{2}$$-H$$_{2}$$Oの均質混合燃料で、ウラン濃度が600~4000gU/lの間で増加すると反射体節約も増加する傾向が得られた。

論文

Dissolution of ThO$$_{2}$$-based oxides in nitric acid solutions at elevated temperatures

赤堀 光雄; 白鳥 徹雄

Journal of Nuclear Science and Technology, 31(6), p.539 - 545, 1994/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:78.48(Nuclear Science & Technology)

高密度ThO$$_{2}$$及び(Th,U)O$$_{2}$$粒子の硝酸による高温溶解挙動を、NaF添加量0~0.05mol/l、溶解温度120~200$$^{circ}$$Cの条件で調べた。高温にすることによりThO$$_{2}$$系酸化物の溶解は促進され、また溶解速度は温度、NaF濃度及びUO$$_{2}$$組成に依存する。溶解温度が低い場合、粒子表面に不溶性の四フッ化物(ThF$$_{4}$$またはUF$$_{4}$$)が形成され、溶解を阻害する。さらに、高温溶解の見掛けの活性化エネルギーを得た。

報告書

Statistical thermodynamic properties of uranium hexafluoride

小田 哲三

JAERI-M 93-052, 49 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-052.pdf:1.11MB

UF$$_{6}$$統計熱力学的諸性質を広い温度領域にわたって計算し、特に200の分子振動準位についての結果は300Kの温度におけるポピュレーション順にテーブル化した。さらに、UF$$_{6}$$V$$_{3}$$バンドカンターについてのシミュレーションと同位体選択性についての評価を行い、これによると多数のホットバンドによる重畳の結果、スペクトルは準連続的な形状を示すが同位体選択性はわずかながら吸収波長に対して依存性を示すことがわかった。本研究は遠心分離ウラン濃縮プラントの保障措置を目的とした「光吸収濃縮度モニタシステム」の設計に不可欠な情報となるだけでなく、一般の赤外スペクトルの解析にも充分役立つ結果を提供するものである。

報告書

溶融塩系の核分裂燃焼に伴う化学反応性の解析

小川 徹

JAERI-M 92-210, 92 Pages, 1993/01

JAERI-M-92-210.pdf:1.81MB

LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$-UF$$_{4}$$溶融塩、(TRU)Cl$$_{3}$$-NaCl溶融塩(TRU:超ウラン元素)の核分裂燃焼に伴う化学反応性について、自由エネルギー最小化法を用いた熱力学的解析を行った。フッ化物溶融塩についての解析結果は米国における溶融塩実験炉(MSRE)の運転経験、特に、一次系内のFP分布測定結果、ハステロイN合金の腐食反応に関する知見を良く再現した。しかし、従来看過されてきた問題として、一次系内でのU-Pd合金粒子の沈澱形成の可能性を見出した。TRU塩化物溶融塩系についての解析結果は、(1)PdTe粒子が蓄積してTe源として作用し続け、構造材合金の腐食をもたらす可能性、(2)NP-Pu-Pd合金粒子の沈澱形成の可能性、(3)フッ化物溶融塩系にはない原子価調整の困難性、(4)溶融塩から蒸発したZrCl$$_{4}$$が排気系内で凝縮する可能性、を示すものであった。

論文

A Computer simulation study of the structural similarities between fluoroberyllate and alkaline earth silicate melts

梅咲 則正*; 大野 英雄; 五十嵐 一男*; 古川 和男*

Journal of Non-Crystalline Solids, 150, p.302 - 306, 1992/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.05(Materials Science, Ceramics)

溶融珪酸塩と溶融アルカリフロオロベリリウム酸塩の構造は極めて良い類似性を示すことが、X線回折ならびに分子動力学法計算機シミュレーションにより証明された。このことは、高温高圧下での実験が困難なマントル主成分であるアルカリ土類珪酸塩の研究を350-800$$^{circ}$$Cの比較的低温領域でアルカリフルオロベリリウム酸塩(RF-BeF$$_{2}$$:R=Li,Na,K)を用いてシミュレーション可能であることを示している。

論文

Fabrication and physical properties of AlF$$_{3}$$-BeF$$_{2}$$ based fluoride glasses for IR transmission

大野 英雄; 井川 直樹; 石井 慶信; 梅咲 則正*; 時田 棯*

Journal of Nuclear Materials, 191-194, p.525 - 529, 1992/00

フッ化アルミニウム(AlF$$_{3}$$)系ガラスは赤外領域での光学特性に優れているが、その機械的特性に欠点がある。フッ化ベリリウム(BeF$$_{2}$$)を添加することにより機械的特性に優れ、しかも赤外領域で高性能を開発したが、本稿ではこれらのガラスの物理的特性をラマン分光法、エネルギー回折法で解析し、構成元素の三次元的配置、原子間結合の性質などを考察した。また、分子動力学法計算機シミュレーションによるガラス構造の解析も行った。これらの解析から、少量のBeF$$_{2}$$を添加することにより六配位構造のAlF$$_{6}$$単位がより大きなポリマーである三次元的綱目構造を構成し、このため機械的特性が増大することが明らかになった。

論文

Optically active vibrations of cesium actinide(V) hexafluorides(CsUF$$_{6}$$, CsNpF$$_{6}$$, and CsPuF$$_{6}$$)

大和田 謙

At. Spectrosc., 44(5), p.844 - 848, 1990/00

理想化された結晶構造モデルを仮定して、セシウム六フッ化ウラン(CsUF$$_{6}$$)の光学活性振動の解析を行った。解析結果に基づいて、これまでに報告されたすべての光学活性振動を分子内振動(UF$$_{6-}$$)並びに光学活性格子振動(UF$$_{6-}$$に対するCs$$^{+}$$の運動)に帰属することができた。また、改良原子価力場を用いて、U-FおよびCs-F結合に関する力の定数を得ることができた。これらの力の定数をCsUF$$_{6}$$と同結晶構造を有するCsNpF$$_{6}$$およびCsPuF$$_{6}$$に転用し、各々の基準振動数を推定した。波動ベクトル零における結晶振動を取り扱う本解析法は光学活性格子振動を帰属するだけでなく、低温測定で得られる電子吸収スペクトルの振電構造を説明するのに有用であることがわかった。

論文

UV effect on etching of fission tracks in polyvinylidene fluoride film

古牧 睦英

Radiation Physics and Chemistry, 27(5), p.407 - 409, 1986/00

U.V光照射が、アルカリエッチングによるポリフッ化ビニリデン中のFFトラックの現出を著しく遅延化させることが分った。1例によれば、フィルムのFF貫通孔の孔径がすでに800$AA$のとき、U.V光照射済みフィルムでは、150から200$AA$の孔径拡大にとどまった。ガンマ線照射のフィルムのU.V照射効果の結果から、FFトラックの孔径近傍の放射線量を検討すると、FFトラックの孔径150~200$AA$を境として、これより内側は10$$^{7}$$R以上であり、それより外側は、それ以上であることが推定され、重イオン照射効果が、ポリフッ化ビニリデンのアルカリ溶解性を媒介に、ガンマ線照射結果と対比されて考えることが可能であることを示した。

論文

Thermal diffusivity measurement of molten fluoride salt containing ThF$$_{4}$$

加藤 義夫; 荒木 信幸*; 小林 清志*; 牧野 敦*

Thermal Conduct., 18, p.95 - 104, 1985/00

溶融塩の熱拡散率測定用に開発したセラミックセルについて、従来理論境界条件を満足するサイズについては、実験的に定めてきたが、本報において試料溶融塩を囲むセラミック板の必要な半径、厚さについて数値解析を行い、実験で使用したセルがこれらの条件を充分満たすことを示した。測定した試料塩は、LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$(67-18-15mol%)で、加速器溶融塩炉のターゲット材の一つと考えられている。融点は515$$^{circ}$$Cで、熱拡散率a〔m$$^{2}$$S$$^{-}$$$$^{1}$$〕としてa=2.34$$times$$10$$^{-}$$$$^{7}$$+6.10$$times$$10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{1}$$($$theta$$-515) 550≦$$theta$$≦710$$^{circ}$$C が得られた。

報告書

Single-fluid-Type Accelerator Molten-Salt Breeder(AMSB)

古川 和男; 塚田 甲子男*

JAERI-M 83-050, 43 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-050.pdf:1.05MB

溶融塩ターゲットとブランケツトを加速器増殖炉に利用することが検討された。この塩の中にはThF$$_{4}$$,UF$$_{4}$$が高い濃度で含まれる。この方式の利点は、ターゲットの製作、設計、照射損傷、熱除去、安全性、経済性に関連する。LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$,LiF-NaF-ThF$$_{4}$$,LiF-BeF$$_{2}$$-UF$$_{4}$$などをターゲット・ブランケット兼用で使うならば、予期以上の中性子発生効率がえられることが、ニュトロニックスから示された。この加速器溶融塩増殖炉(AMSB)の概要、特性、炉化学問題点が紹介された。また、エネルギー戦略上の位置付け、特にトリウムサイクル実現化における貢献などか諭じられた。

論文

Pyrohydrolysis reactions of UF$$_{4}$$ and UO$$_{2}$$F$$_{2}$$; Effect of oxygen on the reactions

岩崎 又衛; 石川 二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 20(5), p.400 - 404, 1983/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:68.41(Nuclear Science & Technology)

UF$$_{4}$$の熱加水分解による酸化物への転換反応は水のキャリヤーガスとして窒素を用うる場合350°~400$$^{circ}$$Cで進行し、UO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$(x≦0.3)を生ずるが、酸素を用うる場合、上記温度範囲ではU$$_{3}$$O$$_{8}$$のほか中間生成物としてUO$$_{2}$$F$$_{2}$$を生じ、反応の進行が著しく低下することを見出した。UO$$_{2}$$F$$_{2}$$の熱加水分解反応は、酸素、窒素何れのキャリヤーガスの場合も450°~500$$^{circ}$$Cで反応が進行し、$$alpha$$-UO$$_{3}$$が生成することを確認した。

論文

Mass-spectrometric study of the negatively-charged krypton and xenon monofluorides

峰原 英介; 阿部 信市

Nuclear Instruments and Methods, 212, p.533 - 537, 1983/00

He以外の希ガス元素(Ne,Ar,Kr,Xe,Rn)は単体の電子親和力が負であるので単体負イオンとして生成不可能、かつ化合物を作らないので化合物負イオンの生成も不可能と考えられて来た。この為負イオンが加速に不可欠であるタンデム加速器ではこれらの希ガスの加速は不可能と考えられて来た。しかしながらKrとXeについては数値類の弗化物の存在が知られている。したがってこれらの化合物を用いればKrとXeの弗化物負イオンを生成する可能性があると考えられる。原研ではこの弗化物であるKrF$$_{2}$$とXeF$$_{2}$$を原料ガスとしてKrF$$^{-}$$とXeF$$^{-}$$の生成と分析に初めて成功した。使用したイオン源は横引出し型PIGイオン源である。KrF$$^{-}$$とXeF$$^{-}$$の生成は質量分析計による同位体比の測定により確認された。

論文

Staining with UF$$_{6}$$ on fission tracks in polyvinylidene fluoride

古牧 睦英; 大津 仁; 石川 二郎; 桜井 勉

J.Electron Microsc., 31(2), p.191 - 193, 1982/00

PVDFのFFトラックを電顕観察するに先立って、アルカリエッチングしたporousなフィルムとエッチングしない貫通孔の無いフィルムとについて、それぞれUF$$_{6}$$およびRuO$$_{4}$$等の活性物質を作用させて、トラック部分に局所的に反応したとき、その電顕観察に及ぼす効果を検討した。porousなフィルムではUF$$_{6}$$によって電顕像は著しく鮮明になったが、エッチングしないフィルムでは反応条件を更に改良する必要が認められた。RuO$$_{4}$$によるそれぞれのフィルムに対する効果は、UF$$_{6}$$ほど、顕著ではなかった。

論文

Accelerator molten-salt breeders

古川 和男; 塚田 甲子男*; 加藤 義夫

Proc.6th Symp.on Ion Sources and Ion-Assisted Technology, p.167 - 170, 1982/00

核分裂性物質へ核物質を核変換させる方式として、スポレーション反応を利用することが考えられる。それには、陽子をlinacで約1GeVに加速するのが、現在最も実現性があると考えられる。ターゲット・ブランケット系としては、溶触弗化物、特に$$^{7}$$LiF-BeF$$_{2}$$-ThF$$_{4}$$系溶触塩を環一流体でターゲット・ブランケット両者を兼ねさせることにより、技術的見通しを大いに明るいものとすることができた。さらにこの塩に$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{3}$$VF$$_{4}$$を0.2~0.7mol%残留させて、性能を向上させ、さらに直接に溶融塩非増殖発電炉の燃料塩に添加できるような燃料cyileを考案することにより、極めて合理的、経済的で、かつ安全性・適用性の高い増殖・発電システムがまとまった。これは、トリウム・エネルギー資源利用を大いに促進するものであろう。

論文

Syntheses and X-ray observations of new uranium fluoride complexes K$$_{3}$$UF$$_{9}$$ and Rb$$_{3}$$UF$$_{9}$$

岩崎 又衛; 石川 二郎; 大和田 謙; 藤野 威男

Inorg.Chim.Acta, 54, p.L193 - L194, 1981/00

4価ウラン複フッ化物K$$_{3}$$UF$$_{7}$$及びRb$$_{3}$$UF$$_{7}$$のフッ素化により、6価ウランの新複フッ化物 K$$_{3}$$UF$$_{9}$$及びRb$$_{3}$$UF$$_{9}$$がそれぞれ生成することを吸状スペクトル、X線回折などにより確認した。これら複フッ化物の結晶形は何れも斜方晶であることがわかった。

論文

Single-fluid-type accelerator molten-salt breeder concept

古川 和男; 塚田 甲子男*; 中原 康明

Journal of Nuclear Science and Technology, 18(1), p.79 - 81, 1981/00

 被引用回数:25 パーセンタイル:95.65(Nuclear Science & Technology)

今世紀末の核分裂性物質不足解消のために、$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{2}$$Th(もしくは劣化U)に高速陽子を当てる加速器増殖炉方式の利用が考えられる。これは苛酷度(1)照射損傷、(2)熱除去、(3)target物質のshufflingなどの困難を持つが、工学的実現性の高い最初の炉概念設計を提示することができた。これはtargetおよびblanketに一種類のTh(またはU)含有溶融弗化物を使用するもので、(a)中性子物理的計算結果は軽原子の影響が殆ど無視できる優れたものである。(b)上記三問題は心配ない。(c)spallation productsの化学処理も量が少なく大きな問題とはならない。(d)必要電力は充分自給できる。(e)構造極めて単純、未臨界系で化学的不活性物質であるから安全性高い。 大容量加速器(1GeV 300mA)の開発が完成すれば、現実化は容易であろう。

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